用于说明甲烷储存应用的彗星超级计算机

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多孔碳是一种成熟的材料，在广泛的应用中具有巨大的潜力——从水净化和气体分离到储能设备和隔热。一年级的研究生也很有潜力，特别是如果其中一些人已经是一个国际研究团队的成员，他们的工作可能会影响汽车用低碳或无碳化学燃料的技术。

Rylan Rowsey是加州大学圣地亚哥分校化学专业的一年级研究生，本科时就读于蒙大拿州立大学博兹曼分校(MSU)，并与一个国际研究团队合作彗星圣地亚哥超级计算机中心(SDSC)，位于加州大学圣地亚哥分校，完成了一项详细的研究，研究了一种特殊的多孔碳亚群，称为沸石模板碳(ZTC)作为气体储存材料。

“我在这项工作中学到的计算化学技能和工具对我作为一名研究人员的成长是无价的，现在我开始读研究生，我觉得我准备好了一套独特的技能，”Rowsey说。

Rowsey提到的工作是研究团队使用ZTC结构单元的计算建模(称为maquettes -感兴趣的表面位置的小型模型)来评估甲烷气体结合能作为化学成分的函数。由密歇根州立大学物理化学和材料科学助理教授尼古拉斯·斯塔迪(Nicholas Stadie)和密歇根州立大学化学和生物化学副教授罗伯特·西拉吉(Robert Szilagyi)领导的研究小组的研究结果最近发表在《美国科学》杂志上物理化学杂志A．

Szilagyi说:“通过一系列全面的计算，我们清楚地确定了甲烷对氮取代吸附位点的偏好。”“理论上估计的结合能和实验测量的吸附热值非常一致，验证了计算化学作为设计用于甲烷存储应用的新型多孔碳材料的工具的使用——这是用于汽车的低碳或无碳化学燃料的关键桥梁技术。”

该动画说明了到达的甲烷分子(吸附剂)和碳表面模型(吸附剂)如何相互修改彼此的电子密度。在这里，甲烷分子“着陆器”在碳“月球表面”着陆，在这个过程中“扬起灰尘”(即电子密度，用粉红色和绿色表示)。资料来源:蒙大拿州立大学Robert K. Szilagyi

为什么它很重要

计算机辅助新材料的合理设计为开发新的或优化现有的能量存储和转换技术提供了有效的途径。化学过程的计算机建模取代了传统的试错方法，缩短了产品推向市场的时间，最大限度地减少了化学品浪费，并最大限度地利用了人力资源和脑力。

具体来说，在没有温室气体排放的情况下，将甲烷储存和转化为能源或化学原料是石化行业早就应该实现的目标。基于计算机建模的材料设计允许在原子尺度上模拟甲烷储存或转化的每一步，这提供了对潜在抑制步骤的清晰理解，并为如何减少有害排放和有毒化学废物提供了见解。

展示碳材料的氮掺杂

虽然计算工作中使用的实验结果是在Stadie的实验室中获得的，但Stadie和Szilagyi接下来证明，实验人员可以使用模拟结果来指导他们合成用于甲烷储存和输送的氮掺杂碳材料的策略。计算结果清楚地证明了在甲烷储存方面关注碳材料的氮掺杂的好处。此外，Szilagyi说，这项工作可以作为许多其他问题的简化但现实的多孔碳表面模型的化学精度的地图。

Szilagyi说:“我们真的很惊讶于甲烷对氮取代多孔碳模型的明确和一致的偏好，而不是未取代的和硼取代的模型。”

斯塔迪补充说:“对许多人来说，这可能不是一个很大的影响，但这正是我们预期的影响大小。”“这种效应对甲烷在环境温度下的储存具有非常重要的意义。”

超级计算机的帮助

而该团队可以访问一个适度的实验室工作站集群和密歇根州立大学的Hyalite高性能计算系统，访问彗星允许快速完成特别密集的计算实验，否则将非常具有挑战性。该团队能够运行势能曲面映射计算，其中每个网格点都是在适当的理论水平上计算的，没有截断和简化。

Szilagyi说:“额外的计算资源使我们能够完成更彻底的研究，包括计算控制和空白模拟，这是实验工作的强制性要求，但在理论研究中经常被忽略。”

“实验主义者对计算化学的方法有很大的潜力，可以提升理论模型，直接与我们实验室的观察一起工作，”斯塔迪继续说。“理论和实验的成功结合提高了计算在合理化实验和产生实验可验证假设方面的影响。”

接下来是什么?

在这项工作的前两年开发的方法对Stadie实验室正在进行的实验研究方向有直接的影响，从协助筛选合成条件，到降低选择气体吸附研究和预测气体储存以外的新技术应用。研究团队已经开始评估其他分子取代，探索含氧官能团的更大分子模型，考虑其他吸附剂，并将计算方法扩展到更大的周期系统，仅举几例。

除了Rowsey和MSU研究生Erin Taylor, Stadie和Szilagyi还与计算软材料科学家合作Stephan Irle来自橡树岭国家实验室。其他合作者还包括。Hirotomo Nishihara来自日本东北大学和一些学者Tamas萨博(匈牙利)伊娃Scholtzova(斯洛伐克),仙露耆那教徒的(波兰),莫妮卡Michalska(捷克共和国)。

“考虑到我要去加州大学圣地亚哥分校，我甚至可以在一段时间内工作广阔的区域(SDSC的新超级计算机)在我的新研究中，”罗西说。

这项研究得到了美国能源部能源效率和可再生能源办公室(EERE)的支持，该办公室隶属于氢和燃料电池技术办公室和汽车技术办公室。DE-EE0008815)。理论成果分析得到美国能源部化石能源与碳管理项目、先进煤炭加工项目、C4WARD项目的支持。美国化学学会石油研究基金和密歇根州立大学本科学者计划提供了额外的支持。计算上的彗星由美国国家科学基金会(批准号:XSEDE)资助。aci - 1548562)。额外的计算使用Hyalite HPC系统进行，由蒙大拿州立大学信息技术研究网络基础设施运营和支持。